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可能です。
自分はtouch, nano, iPhoneの３台持ちですが、１つのiTunesで設定しています。
方法ですが、まずiPhoneをiTunesにつなぎます。
左側の項目からiPhoneを選び、トップページを開きます。
オプションから「音楽と動画を手動で管理」みたいな項目があるので、それをクリックして下さい。
上の項目からミュージックを選び、ライブラリに中から入れたい曲だけを選択できるようになるので、それで同期すれば完了です。
音楽は１曲ずつ選ぶのではなく、アーティストやジャンルやプレイリストの中から選ぶという感じです。
分かりにくい説明かもしれませんが、よろしければ参考にして下さい。