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プロファイルを一旦消して再度インストールし直して下さい。

設定>一般>プロファイル>ふたつとも削除

その後Safariからドコモお客様サポートにアクセス、プロファイル設定からiPhone初期設定をタップしてプロファイルを再インストール。

更にその後 設定>メール/連絡先/カレンダー>メッセージR/S>送信メールサーバ>プライマリサーバ>オフ>完了 と操作して下さい。ドコモメールの方は触らないで下さい。

>「設定>一般>プロファイルで、ドコモメール利用設定・docomo Wi-Fi利用設定・メッセージR/S利用設定の3つがあれば十分」

これは現時点で少し異なります。現在は「iPhone利用設定」のみひとつで構いません。ドコモメール利用設定とメッセージR/S利用設定は統合されています。docomo Wi-Fi利用設定はキャリア設定のバージョンが15.7以上なら不要になりました。キャリア設定のバージョンは 設定>一般>情報>キャリア で確認可能です。現在の最新は16.0です。

追記

メッセージR/Sのアカウント内の送信メールサーバの設定はきちんとオフになっていますか？右上の「完了」までタップしなければオフになりません。
エラーとメーラーデーモンからのメールは「既にドコモメールに切り替わっているのにも関らずspモードメールのメールサーバで送信しようとしている」事が要因です。メッセージR/Sの送信メールサーバがオフになっていればエラー発生やメーラーデーモンからのメールは届きません。

送信メールサーバをオフにした後にそれでも送信できない場合はその他の一覧にある「smtp.spmode.ne.jp」をオンにして下さい。

あなたからは再度の補足ができない為「送信メールサーバがしっかりとオフになっているのに送信できない」場合は回答リクエストして下さい。次は画像を付けて回答したいと思います。