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iPod classicの画面解像度は320x240ですが、仕様上では640x480の動画まで再生できます。

Galaxy S2は480x800と大きいので、同じファイルを両方できれいに再生するにはiPodで再生できる最大のサイズに合わせるのが良いと思います。

再生している動画が320x176とのことなのでワイドサイズ(16:9)の動画なのでしょうか。この場合、720x400がお勧めです。iPodで再生できる最大の動画サイズです。横幅が仕様の上限を超えていますが、iPodは総ピクセル数で判断しているようなので、これでも再生できます。従来のSD(4:3)動画の場合は640x480でOKです。

このサイズにすれば、iPodでも再生でき、Galaxy S2で見てもそれほど小さくならずにすみます。

HandbrakeでiPodのプリセットを選び、解像度だけ変更した後で下のプラスボタンで設定を保存できます。
ちなみにフレームレートとは1秒間のコマ数のことです。普通の動画は毎秒約30枚か毎秒約24枚です。特に変更する必要はありません。

補足
現在のiTunesはフルHDのMP4ファイルにも対応しているので、サイズ違いだけでiTunesに追加できなくなるとは考えにくいです。
iTunesをAppleからダウンロードしてもう一度インストールしなおしてみてください。

それでできなかった場合は以下の実験をします。
前に作ったMP4ファイルと今回作ったファイルで違うのは本当に解像度だけでしょうか。
もしプリセットが違うならば、同じプリセット(iPod)でサイズ違いをつくって両方試してみてください。
サイズだけの違いでiTunesに追加できなくなっているのならば、少しずつサイズを変えたファイルを作ってどこで追加できなくなるのか調べてみてください。