質問者が納得E-TTLだと本発光直前にプリ発光して光量を決めてますよ。
1Dmk3ならレンズの距離情報も考慮したE-TTL2なので精度も上がってるはずですが・・・
プログラムモードで1/60、F4だとカメラが暗いと判断してる状況なのでISO感度を少し上げてみてはどうですか。
フラッシュ使用時はシャッタースピードはシンクロ速度以下なら明るさにあまり関係なくF値と距離と発光量で露出が決まるのでアンダー目になる場合はISO感度を上げるかガイドナンバーの大きな580EXにするかどちらかになりますよ。
調光補正で+しても明るく...
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