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一般に利用できる H.264エンコーダーで x264 以外となると
Apple、MainConcept、Nero(Ateme)、Elecard、VSS、…
全てを使って画質を比較したわけではありませんが、Apple の
QuickTime Pro は論外として、TMPGEnc 4.0 XPress 搭載の
MainConcept は x264 と同等かそれ以下でした。
（後継ソフトの TMPGEnc VMW5 は x264 を採用しています）

フリーだからと言って x264 の画質が劣るわけではありません。
むしろ一般の評価では、他のエンコーダーより上です。
ただ、オプションを色々変えられるので、間違えればとんでもない
画質になってしまう可能性はあります。
逆に商用ソフトは安全設計がされているため、詳細な設定を隠して
いる場合が多く、どんな設定でも、それなりの画質になるよう設計されています。

拡張x264出力(GUI)の「詳細」や「その他」タブの項目を変えても
それほど大きな効果は出ないと思います。エンコーダーや設定ではなく
もっと基本的な問題ではないでしょうか？

PSPの画面サイズは480x272で、ニコニコ動画のアップロード最適サイズは
640x360/640x384なので、http://nicowiki.com/encode.html
キャプチャーした後、周りの黒枠をクロップすると、拡大することになります。
拡大には定番の Lanczos 3-lobed 拡大縮小 プラグインを使用。
また、ただ拡大しただけでは、ぼやけた絵になってしまうので、
シャープ系のフィルタをかける必要があると思います。

http://3705-0824.at.webry.info/201005/article_1.html
こちらは、16：9をニコニコ動画にアップする時、512x288にしていた頃の
記事なので、640x360→512x288の作業は不要です。

http://crumplenotepad-vid.ldblog.jp/archives/51700203.html
http://crumplenotepad-vid.ldblog.jp/archives/51706941.html
アマレコTVの設定方法なども、詳しく解説されています。

拡張x264出力(GUI)は本家のSeraphy氏版ではなく、Exの方を使った方が
いいと思います。画質がそれほど良くなるとは思いませんが、本家は開発が
終了してしまった関係で、設定などの情報が入手しにくくなっています。

http://nicowiki.com/aviutl_h264.html
とりあえず、こちらの推奨設定か、Exプリセットの「ニコ動アニメ高画質」を
使ってみて下さい。それ以上の設定はソース動画に合わせた細かいチューニング
になりますので、私からは何とも言えません。