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Picasaの完全なツール
https://play.google.com/store/apps/details?id=larry.zou.colorfullife
こちらで消せないか確認してみてください。
アルバムのページの左下から、
Google+やその他を確認します。


Google+アプリ → 左上のg+のアイコン → 写真
検索欄に#AutoBackupと入力。
出てきたものを削除
(これで出てきたもの以外は、
ギャラリーと同じです。
消すとギャラリーの画像も消えます。
念のため、先に本体の画像はバックアップしておく方が無難です)


アルバムのデータを消しても、
通常、特に問題はありません。
消えるのはアルバムアプリのデータだけです。
これはアルバムアプリを使う前の状態にリセットすることで、
画像が消えたり、
アルバムが使えなくなったりということはありません。


質問とはずれますが、
他のアルバムアプリでもだいたい同じで、
本体やSDカードにある画像などを表示するだけで、
そのアプリに画像が保存されるわけではありません。
データを消したりアンインストールしても、
画像そのものはなくならないですし、
複数のアプリで画像が見れても、
画像そのものは一枚だけです。
(アプリによる可能性はあります。)


いずれにせよ、
念のためバックアップを行ってからやる方がいいと思います。