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＞その他の曲はすべて一段上のフォルダのマイミュージックに歌手別のフォルダになって入っていました。
これはiTunes の古いバージョンのときの持ち方です。これを機会に「iTunes Media」のフォルダの下にまとめておくことをお勧めします。
＞手動でコピーしてすべて「iTunes Media」に入れればよいのでしょうか？？
これを行うとライブラリが記憶しているファイルの場所と一致しなくなってしまいます。
下記で集めてから「iTunes Media」のフォルダをパブリックに移動して下さい。

≪「iTunes Media」フォルダーに集める方法≫
(1)iTunes のメニューから｛編集(E)｝>｛設定(F)｝> 詳細タブで
「iTunes Media フォルダーの場所」が「iTunes」の下の「iTunes Media」になっていることを確認します。
(2)iTunes のメニューから｛編集(E)｝>｛設定(F)｝> 詳細タブで
「ライブラリへの追加時にファイルをiTunes Mediaフォルダーにコピーする」
にチェックをして OK をクリックします。
(3)iTunes のメニューから{ファイル(F)} > {ライブラリ(B)} >「ライブラリを整理(L)」で「□ ファイルを統合(C)」にチェック(*1)して OK をクリックするとコピーが始まります。
(5)コピー終了後に曲を右クリック、「プロパティ」>「概要」の「場所:」が「iTunes」>「iTunes Media」> ・・・になっていることを確認できたら、「iTunes」フォルダーにある『歌手別のフォルダ』は削除してかまいません。

(*1)「□iTunes Mediaフォルダ内のファイルを整理し直す」にチェックできる場合はチェックします。

http://support.apple.com/kb/HT1203?viewlocale=ja_JP
こちらに書かれている通りで、iTunes Mediaをパブリックフォルダに移し、各itunesの指定先フォルダをパブリックのiTunes Mediaにしてください。

一度コレでやってみればわかりますが、itunesの指定先フォルダに無ければダメですので、iTunes Mediaを指定する以上は
iTunes Mediaフォルダにない音楽は他のアカウントでは同期できない・聴けないはずです。
共有する全ての曲を指定先フォルダに入れてください。
コピーでは音楽データが重複し容量を使うだけですから、コピーではなく移動させてください。
「削除」をしなければ、何度でもやり直しができます。
ご不安なら、今の曲達をまったく違う場所にコピーして一時保管してから試してもいいと思います。