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あなたのOSが分からないと答えにくいところがありますが･･･。

まずはTranscoding.iniがどこにあるか分かりますか？
携帯動画変換君と同じフォルダにあると思います。
それをメモ帳などのテキストファイルで開きます。
ダブルクリックしてもメモ帳などで開かれないから変更してください。
Transcoding.ini」を右クリック→プロパティ→プログラムの変更ボタンからメモ帳などを選択してください。
または右クリック→プログラムから開く→メモ帳などがあれば選択、なければ「規定のプログラムから開く」から選択という手順でもOKです。

Transcoding.iniがメモ帳などで開ければ数値を書き換えます。
画質をよくしたいということなので、今回はビットレートを高くすればOKです。

開ければ、まず「変換君を起動して▼から選択している設定名と同じ」ところをTranscoding.iniの「Title=」から見つけてください。
例えば、自分が作っている設定で申し訳ありませんが、このようになります。
例：3GP_Convereterを起動して▼から「VGA高画質」を選択して使っている。
Transcoding.iniをメモ帳で開いて「Title=VGA高画質」を見つける。

そして「Title=」の下の行に「Command0=」があります。その行の中から「-b」を見つけましょう。
-b の後ろの数字がビットレート(画質に影響)になります。この数値を高くしてください。
数値は好みになるのでどのくらいがいいとは言えませんかね･･･。
高くしすぎても今度はかえって容量が大きくなります。バランスを保つか、画質にこだわるか。
適当に大きな値を入れてみてください。2倍でもいいですし、キリのいい500や1000でも構いません。

これで設定できれば、様々な変更・追加ができるようになります。
こちらの「カスタマイズ例」を参考にしてみてください。
http://mobilehackerz.jp/archive/wiki/index.php?Transcoding.ini%A5%AB%A5%B9%A5%BF%A5%DE%A5%A4%A5%BA