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EM-ONEは電話機能を初めから備えていませんが、D4は初めから電話機能がついています。
無理をすればEM-ONEもスカイプなどで電話はできますが、実際に使ってみましたがオススメはできません。
D4はまだ発売されていないので、以前持っていたZERO3のときの経験で言うと、
電話の待ち受けを基本的に考えている機体のほうが「総合的に」便利です。

が、電話機能にあまり用がなく、持ち運びができるモバイルということであればEM-ONEをオススメいたします。
D4はサンプルを実際に見て触りましたが、ポケットや上着で持ち運ぶには無理があります。
実際、EM-ONEもポケットに入れるには、液晶画面が割れそうで怖くはありますが、
持ち運び性能では抜群にD4よりも上です。

あとはD4、けっこうお値段が高いですね…
OSもビスタですので、この手のモバイルはカスタマイズが前提になると思いますので、
あまりPCに詳しくなければ手を出さないほうがいいと思います。

iPod的な使い方をするのならば、どちらも音楽プレイヤーとしては向いていません。
ぶっちゃけ重すぎます。

インターネットについては、通信速度はEM-ONEのほうが早いです。
東京なら電波範囲はだいたいカバーしていますが、
電波エリアではウィルコムのほうが強いです。

個人的にはEM-ONEをオススメいたしますが、
EM-ONEもそろそろ次の後継機が発表されるかもしれないので、
まだ買い控えたほうがいい気もします。

また、D4もいろいろ遊べそうなので個人的には興味があります…
が、10万円の初期投資を考えると、ミニノートとデータカードを導入したほうがいいような気もします。
D4のいいところは、電話機能がついていて、メール受信も常時可能になっているという点でしょうね。

以上、私見になりますがご参考になれば幸いです。