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スレ主様

どの様な手順で設定されたのか詳細情報が未記載で分かりませんが、恐らくデフォルトのメッセージR/Sになったままで設定がdocomoメールを選択されていないからだと思われます。

セットアップガイドを参照されて設定される事をお薦め致します。＼(^o^)／

既にdocomoメールの利用設定を行っている場合、SPモードメール またはメッセージR/Sのアカウントをデフォルトに設定すると、メールの送信が出来ません。デフォルトアカウントをdocomoメールに変更なさって下さいね！セットアップガイドの23ページに記載が有りますよ！

ご参考迄に…(^_^)

「Androidでspモードだった」という事ですが、
iPhoneにドコモメールとspモードメールのアカウント設定していませんか？

ドコモメールだけなら、
メッセージR/Sの設定があっても、エラーになる事はありません。

設定>メール/連絡先/カレンダー>アカウントで、
spモードメールのアカウントがあるなら、
spモードメールのアカウントはoffにしてみて下さい。

現在、iPhoneのキャリアメールのデフォルト設定は、ドコモメールでの設定案内がされています。
(以前はspモードメールも利用設定できましたが。)

【追記です】
ちなみに、
設定>メール/連絡先/カレンダー>デフォルトアカウントで、
ドコモメールではなくメッセージR/Sにチェックを入れていても、
エラーメッセージが出る事なくドコモメールで送受信できています。
(デフォルトアカウントには、ドコモメールかメッセージR/Sの状態です。他のアカウントはoffなので非表示です)

アカウントにドコモメールとメールR/S以外のアカウント(Yahooやプロバイダ契約のメールなど)をonにしていると、
ドコモメール送信時にcommunicase云々のメッセージが出ますが、相手には届きます。

設定＞メール/連絡先/カレンダー＞デフォルトアカウントを確認してください。

もし、メッセージR/Sが選択されていれば、ドコモメールに変更して試してください。

多分大丈夫だと思いますが、アカウントの中にドコモメールが無ければ、プロファイルのインストールが必要になります。

ｄメニュー＞お客様サポート＞プロファイル設定
こちらから、ドコモメールのプロファイルをインストールしてみてください。

いま使用しているiPhoneの5cの自分宛に送って確認して下さい。
送受信される場合は問題ありません。
『無効なメールアドレスです』はアドレスが存在しないので表示されます。