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まず、Eye-Fiカードには、転送先をひとつしか登録できません。
よって、転送先を変えるたびに、毎回パソコンで、Eye-Fiセンターという設定ソフトにて設定を変更しなければなりません。


＞iPhoneには選択した画像のみを転送する

可能です。
設定で、カメラで画面再生中に画像のロックが出来る機種ならば、ロックするという動作で、選択的に転送できます。
転送モードというところで設定可能

＞PCには全ての画像、及び動画を転送する

これも設定で、すべてを転送するという選択で可能です。
転送モードというところで設定可能

＞出来れば、PCを操作することにより画像転送を開始したい

ソフトウェア的には、そういう機能がありません。
ですが、パソコンのほうで、Eye-Fiのソフトを起動と終了させることで、事実上、可能です。

標準的な状態だと、パソコン起動時、Eye-Fiのソフトが自動で機能します。
タスクトレイの中で常駐しているEye-FiをOFFにして、不用意な転送を防ぎます。
転送したいときに、Eye-Fiソフトを起動します。

問題点は、起動してからすぐに転送が始まるかどうか、確定していないこと。
いま、自分では実験中なんですが、転送開始は運次第な面が大きいですね。


【補足】へ
ご自身で回答されているように見えるため、質問の意図がよくわからないのですが。

・すべてのl画像を転送する。
設定を変更するには、PCで～。
もしくは、全画像をプロテクトする。

・スマホからPCに
設定を変更するには、PCで～。

以外、方法がありません。

唯一、両立させる方法は、SDカードが２枚以上刺さるカメラを使うこと。
ニコンのD7000などは、SDが２枚刺さり、Eye-Fi対応していますので、SDカードごとに送信on/off設定できます。
スロット１にスマホ用、スロット２にPC用の設定をしたEye-Fiを入れておけばかなうかと思います。